近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室劉慶華副研究員、何勁夫博士和姚濤副研究員等利用同步輻射x射線吸收譜學(xué)(xafs)技術(shù)，在新型太陽能轉(zhuǎn)化功能材料的形貌結(jié)構(gòu)和性能調(diào)控中取得新進(jìn)展，研究成果發(fā)表在10月6日的《自然-通訊》上。

針對金屬氧化物在可見光區(qū)水分解性能低的科學(xué)問題，研究人員提出一種通過形成“矢量遷移通道”的能級結(jié)構(gòu)來引導(dǎo)光生載流子遷移的途徑。實(shí)驗(yàn)上，通過將一層2~3nm厚的fe2tio5窄禁帶(2.2ev)半導(dǎo)體材料包覆在高度有序的tio2納米管陣列表面，在fe2tio5/tio2之間形成載流子分離界面，成功地將光生空穴從材料內(nèi)部定向遷移到表面催化反應(yīng)活性位點(diǎn)；同時(shí)，fe2tio5與tio2匹配的導(dǎo)帶結(jié)構(gòu)極大減小了水分解反應(yīng)的過電勢，從而使得fe2tio5-tio2復(fù)合結(jié)構(gòu)在400-600nm波長范圍的量子轉(zhuǎn)換效率高達(dá)40%以上，總的能量轉(zhuǎn)換效率達(dá)到2.7%。研究人員還利用同步輻射x射線吸收譜學(xué)和電化學(xué)阻抗譜技術(shù)等一系列測量和理論分析，證實(shí)了fe2tio5-tio2界面的“矢量遷移通道”能級結(jié)構(gòu)是實(shí)現(xiàn)光生載流子定向遷移的原因。

該研究工作豐富了人們利用能帶工程來改善光解水可見光量子效率的認(rèn)識，為進(jìn)一步調(diào)控氧化物半導(dǎo)體光催化劑水分解性能提供了新思路。審稿人認(rèn)為：這項(xiàng)工作所提出的載流子分離方法和通過能級剪裁來降低水分解起始電勢的途徑在太陽能水分解領(lǐng)域有著非常重要的潛在意義。

上述研究得到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、創(chuàng)新研究群體項(xiàng)目和科技部“973”項(xiàng)目等基金的資助。