太陽能驅(qū)動(dòng)顆粒半導(dǎo)體光催化劑全分解水是一種理想的、可持續(xù)的制氫技術(shù)。實(shí)現(xiàn)高量子效率是光催化劑實(shí)現(xiàn)高太陽能-氫氣轉(zhuǎn)換效率的先決條件之一。近來,在Al摻雜鈦酸鍶(SrTiO3:Al)光催化劑上實(shí)現(xiàn)了接近100%的量子效率(Nature, 2020, 58, 411-414),證明了沒有電荷損失的全解水的可行性。這一成功的示范為實(shí)現(xiàn)100%量子效率的太陽能光催化水分解制氫提供了經(jīng)濟(jì)可行性。因此,深入探討SrTiO3:Al達(dá)到高量子效率的奧秘變得至關(guān)重要。這將為催化劑的設(shè)計(jì)和改進(jìn)提供關(guān)鍵指導(dǎo),同時(shí)有望提高能源轉(zhuǎn)化效率,推動(dòng)未來可持續(xù)能源技術(shù)的發(fā)展。
電子科技大學(xué)的李嚴(yán)波教授團(tuán)隊(duì)與東京大學(xué)/信州大學(xué)Kazunari Domen教授課題組合作,以高效光催化劑SrTiO3:Al作為研究對象,利用光致發(fā)光(PL)光譜技術(shù)分析這一模型光催化劑的發(fā)光機(jī)制和載流子動(dòng)力學(xué),來探究其實(shí)現(xiàn)高量子效率的內(nèi)在機(jī)制,并總結(jié)了高效光催化的設(shè)計(jì)原則:(1)通過缺陷鈍化等工程抑制電荷復(fù)合中心的產(chǎn)生,減少由于復(fù)合造成的電荷損失;(2)構(gòu)筑高效的電荷提取機(jī)制,使光生載流子可以高效的轉(zhuǎn)移到活性位點(diǎn)參與反應(yīng)。滿足以上兩個(gè)原則,光催化劑可以在短的載流子壽命內(nèi)實(shí)現(xiàn)高的量子效率。因此,在光催化劑的設(shè)計(jì)和改性研究中,不需要追求長的載流子壽命。只要建立起良好的電荷分離及提取機(jī)制,亞納秒的載流子壽命就足夠?qū)崿F(xiàn)高的量子效率。該工作不僅揭示了高效水分解光催化劑的設(shè)計(jì)原則,同時(shí)也為了解高效光催化劑中的載流子動(dòng)力學(xué)提供了新的視角,對光催化劑的改性研究具有重要意義。
這一成果近期發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是電子科技大學(xué)博士研究生李榮華。
”Criteria for Efficient Photocatalytic Water Splitting Revealed by Studying Carrier Dynamics in a Model Al-doped SrTiO3 Photocatalyst.“
Ronghua Li, Tsuyoshi Takata, Beibei Zhang, Chao Feng, Qianbao Wu, Chunhua Cui, Zemin Zhang, Kazunari Domen, and Yanbo Li
Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202313537