近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員劉健團(tuán)隊(duì)與大連理工大學(xué)研究員周思，聯(lián)合天津大學(xué)教授梁驥團(tuán)隊(duì)，通過單原子催化劑改性碳載體的策略，增強(qiáng)載體與其上負(fù)載金屬粒子間的相互作用，構(gòu)筑了鈷單原子催化劑摻雜碳載金屬釕（Ru）納米反應(yīng)器，實(shí)現(xiàn)了電催化析氫反應(yīng)中綠氫的高效制備，為碳載金屬納米催化劑性能的調(diào)控提供了新思路。相關(guān)研究成果近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。

碳載體具有比表面積高、孔結(jié)構(gòu)豐富、穩(wěn)定性強(qiáng)、導(dǎo)電性好等優(yōu)勢，被廣泛用于電催化領(lǐng)域。然而，碳載體的惰性表面導(dǎo)致其與負(fù)載的金屬納米粒子間的相互作用力過弱，難以有效調(diào)控金屬納米粒子的電子結(jié)構(gòu)和催化活性，抑制團(tuán)聚的能力也較差。


針對這些問題，研究團(tuán)隊(duì)提出利用單原子摻雜調(diào)節(jié)碳載體π共軛結(jié)構(gòu)以增強(qiáng)其與金屬納米粒子間相互作用的策略。基于此，團(tuán)隊(duì)利用鐵鈷鎳等金屬單原子摻雜含氧石墨烯，并以其作為載體負(fù)載金屬Ru納米粒子，構(gòu)筑了包含金屬單原子、碳基底和Ru納米粒子的復(fù)合納米反應(yīng)器。理論計(jì)算表明，金屬單原子的修飾可實(shí)現(xiàn)含氧石墨烯表面電荷的重新分布，使單原子周邊碳原子呈缺電子狀態(tài)，顯著增強(qiáng)了負(fù)載Ru納米顆粒至碳載體的電子轉(zhuǎn)移能力。以電催化析氫反應(yīng)（HER）為模型，研究團(tuán)隊(duì)探究了該復(fù)合納米反應(yīng)器中金屬單原子摻雜誘導(dǎo)的Ru納米顆粒界面電荷重新排布對產(chǎn)氫效能的影響。

據(jù)介紹，該復(fù)合納米反應(yīng)器催化反應(yīng)是目前文獻(xiàn)報(bào)道的最高活性之一。該研究不僅開發(fā)了高性能析氫電催化劑，還揭示了金屬單原子、碳載體與負(fù)載金屬納米顆粒之間的作用機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了不同位點(diǎn)間的遠(yuǎn)程協(xié)同和催化性能優(yōu)化，為基于多重活性位點(diǎn)的納米反應(yīng)器設(shè)計(jì)和構(gòu)筑提供了新思路。